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Activating a Low Overpotential CO2 Reduction Mechanism by a Strategic Ligand Modification on a Ruthenium Polypyridyl Catalyst

投稿者:

Ben A. Johnson, Somnath Maji, Hemlata Agarwala, Travis A. White, Edgar Mijangos, and Sascha Ott* 

Department of Chemistry, Ångström Laboratory, Uppsala University, Box 523, 75120 Uppsala (Sweden)




Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 1 – 6
First published:

DOI: 10.1002/anie.201508490 
http://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201508490/abstract
 


Abstract

The introduction of a simple methyl substituent on the bipyridine ligand of [Ru(tBu3tpy)(bpy)(NCCH3)]2+ (tBu3tpy=4,4′,4′′-tri-tert-butyl-2,2′:6′,2′′-terpyridine; bpy=2,2′-bipyridine) gives rise to a highly active electrocatalyst for the reduction of CO2 to CO. The methyl group enables CO2 binding already at the one-electron reduced state of the complex to enter a previously not accessible catalytic cycle that operates at the potential of the first reduction. The complex turns over with a Faradaic efficiency close to unity and at an overpotential that is amongst the lowest ever reported for homogenous CO2 reduction catalysts.










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